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青岛大学惠彬特聘教授团队SPT:木炭基块状催化剂促进PMS活化降解环丙沙星

青岛大学惠彬特聘教授团队SPT:木炭基块状催化剂促进PMS活化降解环丙沙星

更新时间: 2024-02-16 15:03:34 | 更新作者: 小九直播间足球直播世界杯

  开发高性能、低成本的异相催化剂是活化过硫酸盐(PMS)降解有机污染物已受到广泛关注。本研究提出了一种由碳化木和FeOX纳米片组成的新型块状催化剂(FeOX@WC),以活化过氧单硫酸盐(PMS)降解环丙沙星(CIP)。根据结果得出FeOX@WC 在 10 min内的去除率达到86.6%。这种来源于硬木的催化剂在2.0-11.0的pH值范围内以及对其他有机污染物的降解仍具备优秀能力的性能。受树木运输养分/水分/无机盐为启发,利用硬木衍生块状碳化木构建了一个具有大直径通道和小直径纤维管道的降解装置。在大量CIP溶液(450 mL)中,17 min内CIP的去除率达到75.4%。淬灭实验、EPR和电化学分析表明,包括单线态氧和电子转移在内的非自由基途径占据主导作用。

  基于过氧单硫酸盐(PMS)活化的高级氧化工艺(AOP)是一种高效便捷的去除抗生素的途径。PMS活化剂可产生高活性、低选择性的活性氧物种(ROS)。迄今为止,铁材料一直被认为是活化PMS的理想催化剂,因为其成本低、毒性小、电子结构可调。而将铁及铁氧化物固定在多通道自支撑基底上,可以暴露出更多的活性位点,提高PMS的活化能力,提高降解溶液的通量。这种由结构基底和金属组成的新兴块状催化剂在大型污水处理中发挥着逐渐重要的作用。天然的硬木具有精细的介观结构,沿生长方向有两种部分有序的长通道。硬木细胞主要由直径数十微米的纤维管和直径数百微米的导管组成。由于穿孔板将这些通道连接在一起,因此这些导管通道能使水分在木材中连续输送。沿树木生长方向存在大量的直管道,导致沿生长方向的孔隙率较低。碳化木材保持了低迂回度的开放通道,以此来实现了快速的离子传输。由于上述独特的结构,木材可以合理地用作废水净化处理的催化剂材料。

  催化剂制备,将泡桐木材1000 ℃高温碳化后,采用电沉积的方法将FeOX纳米片负载在碳化木上,制备得到块状催化剂FeOX@WC。

  图2根据结果得出,经过电沉积后,木材的多孔的通道任旧存在,并且C、Fe、O元素均匀分布。

  图3根据结果得出,合成的纳米片厚度在6.0 nm左右,且存在Fe2+和Fe3+。

  图4. (a-f) 电化学沉积条件对降解的影响。(g)循环性能。(h) 总有机碳含量。(i) 不同有机污染物的去除率。

  与对照样品相比,FeOX@WC具有更优异的CIP降解性能。且体系具备比较好的pH适应性,并且对多种污染物都有适用性。

  制备得到的块状催化剂经过组装后,应用于大量的CIP降解,CIP 的去除率可达75.4%

  通过淬灭实验、EPR测试和电化学分析鉴定了体系中的主要是1O2和电子转移发挥作用。

  本研究提出了一种负载有FeOX纳米片的木材衍生生物炭,作为一种高性能、低成本的催化剂,用于提高CIP的降解能力。碳化木中大量排列整齐的通道和分层孔隙结构促进了FeOX纳米片的原位生成和活性位点的暴露,并增加了催化剂与污染物和PMS的接触。利用制备的带有内部多通道的碳块,组装后的装置在流水中的去除率达到 75.4%,表明其在实际应用中具有非常出色的解决能力。非自由基(1O2 和电子转移)在降解过程中发挥了关键作用。CIP通过哌嗪环裂解、环丙烷环脱落、羟基化和脱氟化作用降解为九种中间产物。这项研究为去除水性抗生素污染物提供了一种新型、高性能的生物炭衍生催化剂。

  李宇薇,女,青岛大学2021级硕士在读。研究方向为生物基纳米材料及其在环境催化领域的应用。意向读博,联系邮箱:

  惠彬,博士,青岛大学特聘教授,山东省优青,山东省高校青创团队“生物质高值化利用创新团队”负责人,材料科学与工程学院硕士生导师,山东临沂人。担任中国林学会木材科学分会委员、国际期刊Polymers客座编辑等学术职务,是Research、Adv. Energy Mater.、Chem. Eng. J.等多个期刊的审稿专家。该团队致力于生物质材料的结构解析及其高效利用研究,开发了系列木(竹/海藻)基电催化材料及环境催化材料,实现了生物质的高效加工与综合利用。近年来在Advanced Energy Materials、Applied Catalysis B-Environmental、Small、Chemical Engineering Journal、Journal of Energy Chemistry等国内外著名期刊上发表SCI论文40余篇,授权国家发明专利7项,参编《木竹材仿生与智能响应》和《海藻基能源环境材料》专著2部。主持国家自然科学基金青年项目、山东省优秀青年基金、山东省高校青年创新团队项目等近10项科研项目。目前为止,培养研究生12名。

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